2008年，唐人公司宣布將拍攝改編自同名電玩游戲的電視劇《仙劍奇俠傳三》。仙劍系列游戲作為華語最經典的RPG之一，從開拍之初就備受關注。而游戲中具有雙重人格、最難真人化的龍葵一角，更是游戲迷最關注的焦點之一。考慮到劉詩詩的氣質高貴典雅，正符合具有姜國公主身份的龍葵的氣質，且溫柔嫻熟的性格也與藍葵相似，所以總導演李國立最終選擇了由劉詩詩出演龍葵一角。盡管藍葵是本色出演，但性格暴躁、善妒、妖媚的紅葵對于劉詩詩來說卻是不小的挑戰，許多游戲迷都擔心一向出演柔弱角色的她無法演出紅葵的暴烈張揚。但是隨著之后《仙劍奇俠傳三》的播出，劉詩詩憑借自己出色的表現，打消了所有人的疑慮，并且為自己吸引了更多的粉絲。
在這之后，劉詩詩受到越來越多的粉絲的關注，也有越來越多的劇組找上她拍戲。在《仙劍三》播出后不久，劉詩詩就被導演張紀中相中，出演了新版《倚天屠龍記》中的楊過與小龍女的后人——“黃衫女子”一角。盡管這個角色在《倚天屠龍記》中只有短短幾次出場，但每一次露面，都讓人為之驚艷不已，是倚天中最為神秘的角色。之后，劉詩詩又陸續接拍了《白蛇后傳》《天涯織女》《怪俠一枝梅》等熱播劇。
2011年9月10日，由劉詩詩、吳奇隆、鄭嘉穎主演的穿越劇《步步驚心》正式登錄湖南衛視“金鷹獨播劇場”。該劇改編自同名清穿小說，該小說在網絡連載時的點擊率超過一億人次，被視為“清穿小說的扛鼎之作”，所以該劇自然是受到不少原著迷的關注。該劇在播出期間，一直穩居同時間段的收視冠軍，收視一路飄紅，網絡點擊量更是近3億！值得一提的是，與之前播出的那些“板磚收視齊飛”的電視劇相比，步步驚心不僅收視良好，更是憑借華美精致的制作、恰到好處的改編取得了良好的口碑，得到了不少原著迷以及觀眾的支持。劉詩詩的表演更是得到原著作者桐華的認可。劉詩詩也在劇中初試啼聲，演唱了該劇插曲《等你的季節》。劉詩詩憑借該劇人氣激增，躋身當紅女星的行列。
“步步”之后，劉詩詩不再只專于古裝劇，開始嘗試拍攝現代戲。她接拍了自己大熒幕處女作《下一個奇跡》，以及電影《傷心童話》、電視劇《天使的幸福》等。
