由馬蘇飾演的“女漢子”出租司機陳爽，與李晨飾演的的哥李飛翔是一對從小就一塊兒摸爬滾打長大的“青梅竹馬”夫妻，兩個以環游世界為理想的年輕人面對一系列婚姻、家庭、生育的考驗體會著現實的種種無奈，而陳爽的初戀‘男神‘，抑郁癥患者楊超群的出現，給兩人帶來了全所未有的沖擊。
袁姍姍此次在《天使的城》中出演當紅女明星關莎莎――意外懷孕，身為男友的當紅小生段煜害怕影響星途對她避而不見，關莎莎隱居于一高檔小區待產，碰上宅男余勇，兩人莫名成就一段感情。
《天使的城》關注的是年輕人的生活狀態，其中自然少不了搞笑的場面。 馬蘇和 李晨再續熒幕情侶緣，此次在劇中飾演出租司機夫妻檔，不僅會坐在路邊吃炸雞喝啤酒、打桌球比喝粥，更少不了的哥的姐常見的斗嘴耍貧。與李晨穿上情侶裝出席發布會的馬蘇笑稱：“還是繼承上部戲我的角色，只是老公換了，上次是高富帥，這部戲就成?絲了”。雖然馬蘇現場感謝李晨拔刀相助再次跟她合作，但李晨卻不買她賬：“我是來幫導演忙的！”對于再次合作，兩人都表示比之前更有默契了。
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袁珊珊自稱“傻傻”
話題女星 袁姍姍這次則突破以往清純甜美的形象，出演當紅女星關莎莎。被稱為“小三專業戶”的關莎莎感情生活非常曲折，不僅與前夫阿楠上演絕情虐心大戲，還有宅男姜曉沖瘋狂追求，更與多年不見的父親趙傳形同陌路。袁姍姍不僅自嘲自己的角色是負責“傻”和“二”，并戲稱自己飾演的關莎莎是“關傻傻”。談及劇中的角色， 袁珊珊說：“這個女演員總演不討好的角色，總演女反派、特務，背負著很多負面。我經常問楊導是不是覺得我跟她會有點共鳴！”她還主動要求把自己之前被網友炮轟“滾出娛樂圈”的話題植入到這個角色中，她也希望能通過這個角色讓觀眾了解演員的生活和背后的辛酸。
而首次出演內地電視劇的趙傳，此次本色出演一位離家多年后重歸家庭的搖滾老爹，在劇中還會奉獻很多經典的歌曲。
幾個月前喜得貴子的應采兒選擇以《天使的城》作為她的復出之作。這次她飾演一位外表淡定內心熱情的離婚律師趙蘇杭。“十三爺”袁弘出演玩世不恭的“高富帥”麥克文，與趙蘇杭在劇中展開一場互相拯救的糾結愛情，看似王子與灰姑娘的經典故事會有著讓人意想不到的反轉。
